Synthèse du double

Rapports scientifiques volume 13, Numéro d'article : 8092 (2023) Citer cet article

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Ici, nous rapportons la synthèse de nanosphères d'organosilice mésoporeuses périodiques à double coque / composite MIL-88A-Fe (DSS / MIL-88A-Fe) par une méthode hydrothermale. Pour étudier les caractéristiques structurelles et de composition du composite synthétisé, diverses techniques spectroscopiques et microscopiques, notamment FT-IR, XRD, BET, TEM, FE-SEM, EDX et EDX-mapping, ont été utilisées. Un point remarquable dans cette procédure de synthèse est l'intégration de MOF avec PMO pour augmenter les performances de l'adsorbant, telles qu'une surface spécifique plus élevée et des sites plus actifs. Cette combinaison conduit à l'obtention d'une structure d'une taille moyenne de 280 nm et de 1,1 μm de long attribuée respectivement au DSS et au MOF, structure microporeuse et surface spécifique relativement importante (312,87 m2/g). Le composite tel que préparé pourrait être utilisé comme adsorbant efficace avec une capacité d'adsorption élevée (250 mg/g) et un temps d'adsorption rapide (30 min) pour l'élimination du Pb2+ de l'eau. Il est important de noter que le composite DSS/MIL-88A-Fe a révélé un recyclage et une stabilité acceptables, puisque les performances d'élimination du Pb2+ de l'eau sont restées supérieures à 70 % même après 4 cycles consécutifs.

Pour toutes les activités humaines, l'eau potable est un matériau essentiel, mais la présence de polluants est l'un des défis humains les plus importants pour obtenir de l'eau propre. Le développement rapide de l'industrialisation entraîne une augmentation de la pollution par les métaux lourds dans l'environnement1,2,3. Pour réduire la pollution de l'eau due au rejet de métaux lourds dans la nature, l'agence de protection de l'environnement (EPA) a fixé des limites autorisées spécifiées à cette fin. La concentration maximale acceptable de Pb2+ dans les rejets industriels et l'eau potable selon les lignes directrices de l'OMS et de l'EPA a été déterminée à environ 0,01 et 0,015 mg/L, respectivement4,5. Cette valeur pour le Pb (II) dans les eaux usées est de 0,05 mg/L, selon les directives de l'EPA6,7. De plus, les concentrations d'ions plomb dans les eaux usées industrielles sont d'environ 200 à 500 mg/L. Il convient de noter que cette valeur est remarquablement supérieure à la qualité standard de l'eau, par conséquent, avant de rejeter les eaux usées dans les cours d'eau ou les systèmes d'égouts, la concentration en ions plomb doit être réduite à un niveau de 0,05 à 0,10 mg/L6,8,9. Les ions de métaux lourds, y compris le plomb, nuisent à la santé humaine et à l'environnement. Ces métaux lourds peuvent entraîner de nombreuses maladies et complications dans le corps10,11. Par conséquent, l'élimination des métaux lourds, y compris le Pb2+, de l'eau et des eaux usées est d'une grande importance non seulement pour la protection des ressources en eau mais aussi pour la survie permanente des humains. Selon cette question essentielle, les scientifiques se sont concentrés sur les nouvelles technologies qui permettront d'éliminer les métaux lourds des approvisionnements environnementaux12,13,14,15. Généralement, certaines méthodes de traitement utilisées pour purifier l'eau par piégeage des métaux lourds et des ions radioactifs se sont concentrées sur les traitements basés sur l'adsorption-16, la membrane-17, le chimique-18, l'électrique-18 et le photocatalytique-19,20. Parmi eux, le processus d'adsorption est l'une des méthodes les plus efficaces pour traiter les ions de métaux lourds en raison de ses performances simples, de diverses sources d'adsorbant, d'un coût abordable, d'un fonctionnement simple, d'un rendement élevé et de la capacité de régénération des adsorbants21. Ces dernières années, les matériaux adsorbants conventionnels, notamment les oxydes métalliques22,23,24,25,26,27, le charbon actif28,29,30,31,32,33,34 et les nanotubes de carbone35,36,37,38,39,40 ont suscité une énorme attention. Sans aucun doute, ces matériaux représentent un excellent comportement adsorbant ; néanmoins, certains d'entre eux souffrent encore de certains inconvénients, notamment de petites tailles et volumes de pores, une cinétique d'adsorption, une préparation élaborée, un renouvellement difficile et une faible efficacité d'adsorption. Il est donc urgent de développer de nouveaux matériaux d'adsorption.

Récemment, les matériaux poreux tels que les cadres métallo-organiques (MOF)41,42,43,44,45,46 et les organosilices mésoporeux périodiques creux (PMO)47,48,49,50,51,52,53,54,55,56 ont attiré une perspective d'application inclusive dans le domaine de l'adsorption. Les cadres métal-organiques (MOF), qui sont également connus comme une nouvelle classe de matériaux hybrides et cristallins dans le domaine des matériaux métal-organiques (MOM)57,58,59 sont construits par des centres métalliques ou des clusters qui sont reliés par de fortes liaisons de coordination avec des lieurs organiques60,61,62,63,64. La procédure de synthèse pour l'obtention des NP MOF est classée en deux grandes catégories, dont les techniques hydrothermales65 et solvothermiques66,67. Dans les deux procédures, deux solutions contenant les ions métalliques dans leurs états d'oxydation stables, c'est-à-dire des éléments alcalins, alcalino-terreux, de métaux de transition et de terres rares68, ont été mélangées avec les lieurs organiques tels que les molécules polycarboxyliques et les poly-azahétérocycles69 pour obtenir une large gamme de structures cristallines et stables de MOF. Ces dernières années, ces matériaux ont connu une croissance rapide et étendue de l'attention en raison de leurs caractéristiques attrayantes telles qu'une surface élevée70, des architectures de pores bien définies71 et des caractéristiques structurelles accordables72. Leurs propriétés uniques en font un excellent candidat pour de nombreuses applications, notamment le stockage de gaz73, la purification74, la détection moléculaire75, l'administration de médicaments76, les catalyseurs organiques et la purification de l'eau77. Dans le cas des applications de traitement de l'eau, l'utilisation de MOF avec une poudre de petite taille est associée à certains risques en raison de la forte affinité de ces composés envers l'eau qui conduit à augmenter la possibilité d'agglomération et donc une récupération difficile45. En raison de ce problème, les nanoparticules de MOF peuvent pénétrer directement dans l'eau potable78 et causer une nanotoxicité environnementale à long terme, des problèmes de pollution par les métaux lourds et affecter la santé humaine79. D'autre part, certaines des structures MOF sont sensibles à l'humidité et à l'eau, ce qui entraîne un effondrement structurel des structures métallo-organiques (MOF), ce qui constitue un sérieux inconvénient dans l'utilisation appliquée80. La raison principale de ce phénomène peut s'expliquer par la structure des MOF (la nature du linker et du cluster métallique) et le processus d'activation qui conduit à l'effet de pontage qui se produit lors de l'adsorption d'eau46. Par exemple, dans le processus d'activation de HKUST-1 MOF (= (Cu3 (BTC) 2) (BTC = benzène-1,3,5-tricarboxylate)) qui est composé d'ions cuivre coiffés par un ligand eau axial et des lieurs BTC, les ligands eau axiaux ont été supprimés, ce qui a entraîné une nouvelle disposition dans la géométrie du centre cuivrique vers une coordination plane carrée relativement stable81. Cependant, selon les articles rapportés 46, 81, HKUST-1 a une affinité d'adsorption d'eau élevée et n'a montré aucune stabilité à long terme lors d'un contact direct avec l'eau. Contre ce groupe, certains des matériaux MOF, tels que MIL-101 (Fe), présentent une excellente stabilité à l'eau. Ils peuvent présenter d'excellents candidats pour des matériaux prometteurs pour les applications d'adsorption d'eau telles que l'élimination des métaux lourds82,83,84,85. Afin d'augmenter les avantages des composés MOF, l'incorporation d'excellents adsorbants tels que les PMO à ces matériaux conduit à former un composite aux propriétés mécaniques améliorées.

Les organosilices mésoporeuses périodiques (PMO) en tant que matériaux hybrides organiques-inorganiques avancés ont été étudiées avec un grand intérêt en raison de leurs propriétés physicochimiques uniques telles que les canaux poreux54, le cadre organique-inorganique poreux robuste86, l'organisation de la taille des pores ajustable87,88, la biocompatibilité89 et la teneur organique la plus élevée dans le (nano)matériau90. Ces excellentes propriétés rendent les PMO attrayants pour des applications dans de nombreux domaines, tels que l'adsorption47,48,49,50,51,52, la catalyse91,92,93,94,95,96,97, la collecte de la lumière98,99, l'électronique100,101,102, les études de libération de médicaments dans des milieux biologiques simulés103,104,105,106,107,108, la chromatographie109 , immobilisation enzymatique110,111 et bactéricides112,113. Les PMO ont de nombreuses applications en tant que catalyseurs dans de nombreux domaines tels que la synthèse de dérivés de dihydropyrano[3,2-c]chromène114, la réaction de sonogashira115, le couplage Chan-Lum116, la condensation d'une variété d'aldéhydes différents avec du malononitrile117, la condensation de Knoevenagel118, l'oxydation d'alcools119,120, la production propre de polyhydroquinolines121 et la réaction de Heck122. En outre, l'application de ces matériaux en tant qu'adsorbants pour l'adsorption sélective et la séparation des métaux lourds (comme le plomb) est considérée comme l'un des points chauds de recherche les plus attrayants. Il est intéressant de noter que l'élimination des ions de métaux lourds à l'aide de PMO est sensible aux précurseurs de silane fonctionnels dans leurs charpentes123. En d'autres termes, selon la base de l'objectif de recherche et le type d'ions métalliques à éliminer, les précurseurs de PMO sont modifiés et sélectionnés très soigneusement (selon la théorie acide-base dur-doux (HSAB)). À cet égard, les acides durs (tels que Mg2+, Ca2+ et Cr3+) ont une affinité pour les bases dures à haute électronégativité ; les acides mous (tels que Hg2+, Pd2+ et Hg2+) réagissent avec les bases molles et ont une forte affinité pour les ligands donneurs de N et O mous et les acides limites (tels que Zn2+, Fe2+ et Cr2+) réagissent avec les bases limites124,125,126. Les PMO, qui comprenaient des unités siloxane pontées par des groupes organiques, sont traditionnellement synthétisés par des méthodes sol-gel et de greffage119. Le procédé sol-gel consiste à mélanger les alcoxysilanes organo-pontés (RʹO)3Si–R–Si(ORʹ)3 avec des copolymères ou des tensioactifs comme agent de blocage56,127,128. Alors que, dans la méthode de greffage, un précurseur d'organosilice non ponté était attaché à un matériau PMO pré-préparé119. En insérant certains groupes organiques spécifiques dans les parois des pores des PMO, de nouveaux matériaux de silice (nano) présentant à la fois les avantages des unités organiques et inorganiques ont été obtenus56,87,127,128,129,130,131,132,133,134,135. Fait intéressant, en modifiant la surface interne et externe des PMO, l'hydrophilie et l'hydrophobicité des pores s'ajustent, ce qui permet de contrôler les propriétés de ces matériaux dans les solvants136,137,138. De plus, selon la littérature rapportée139, dans certaines conditions telles que le pH, le redox, les conditions photochimiques ou biochimiques, les matériaux PMO peuvent changer. Sur ce, la modification de ces composés avec d'autres matériaux (tels que les MOF) peut être une excellente solution pour résoudre leurs problèmes.

Dans ce travail, nous nous sommes concentrés sur la synthèse d'un nouveau nanocomposite grâce à l'intégration d'organosilice mésoporeuse périodique à double enveloppe (DSS) avec MIL-88A-Fe visant à améliorer la stabilité de l'eau et la capacité d'adsorption. Dans ce qui suit, les performances du DSS/MIL-88A-Fe en tant qu'adsorbants seront examinées pour éliminer le plomb de l'eau. Il fournit une base théorique pour l'intégration du PMO avec les MOF dans le traitement des ions de métaux lourds dans l'eau.

Les spectres FTIR ont été enregistrés en mode transmission 4000–400 cm−1 sur un spectromètre Thermo Nicolet Avatar 370 équipé à température ambiante. La diffraction des rayons X sur poudre (XRD) a été réalisée sur un diffractomètre PANalytical Company X'Pert Pro MPD avec un rayonnement Cu Ka (λ = 0,154 nm). Les isothermes d'adsorption d'azote ont été mesurées sur un Quantachrome Instruments version 2.2 en utilisant N2 comme adsorbat à - 196 ° C. La microscopie électronique à transmission (MET) a été réalisée à l'aide d'un microscope EM10C-100 kV (société ZEISS). Les images FE-SEM, EDX et EDX-mapping ont été enregistrées par un microscope électronique à balayage TESCAN (modèle : Sigma VP) fonctionnant à une faible tension d'accélération de 15,00 kV et une résolution d'environ 500 nm (société ZEISS). La spectroscopie d'émission optique à plasma à couplage inductif (ICP-OES) a été réalisée avec un Varian Vista Pro CCD (Australie). Les spectres UV-Vis des échantillons ont été obtenus sur un spectrophotomètre Hitachi UV-2910.

Tous les réactifs et produits chimiques ont été utilisés sans autre purification. L'éthanol absolu (EtOH, 99,9 %), l'ammoniac concentré (28 % en poids), le bromure de cétyltriméthylammonium (CTAB, ≥ 98 %), l'acide chlorhydrique (HCl, 38 %), l'orthosilicate de tétraéthyle (TEOS, 98 %), le 1,2-bis(triéthoxysilyl)éthane (BTEE, 97 %) et l'acide fumarique (HO2CCH = CHCO2H) utilisés dans cette étude ont été achetés auprès de Sigma- Aldrich. Le chlorure ferrique hexahydraté (FeCl3·6H2O) a été acheté chez PubChem. De l'eau déionisée avec une résistivité de 18,2 MΩ cm-1 a été utilisée dans toutes les expériences.

Des nanosphères de PMO à double coque ont été obtenues via un procédé sol-gel basé sur des rapports de la littérature140. Dans une synthèse typique, 0,16 g de CTAB ont été combinés avec une solution mixte d'éthanol (30 ml), d'ammoniac concentré (1,0 ml) et d'eau déionisée (75 ml) à 40 ° C pendant une demi-heure. Ensuite, un mélange contenant du BTSE (0,119 g, 0,33 mmol) et du TEOS (0,116 g, 0,56 mmol) a été rapidement ajouté au mélange ci-dessus sous agitation vigoureuse (1100 tr/min) à 40 °C et conservé pendant 24 h. Pour obtenir des sphères d'organosilice mésostructurées à deux couches, un mélange de TEOS et de BTSE avec un rapport molaire initial a été ajouté au mélange de l'étape précédente. Après agitation supplémentaire pendant 24 h à 40°C, la bouillie a été récupérée par centrifugation et lavée avec de l'éthanol. Les sphères d'organosilice mésostructurées périodiques ont été redispersées dans 360 ml d'eau déminéralisée, puis transférées dans un autoclave en acier inoxydable revêtu de téflon, qui a été chauffé dans un four électrique à flux d'air à 140 ° C pendant 5 h. Après refroidissement de l'autoclave à température ambiante, le produit est récupéré par centrifugation. Par la suite, par le processus d'extraction par solvant contenant une solution contenant 180 ml d'éthanol et 360 µl de HCl concentré, les matrices CTAB ont été retirées du produit. Enfin, des nanosphères de PMO à pont éthane à double coque ont été obtenues après trois lavages à l'éthanol et séchage sous vide poussé à 80 ° C pendant la nuit.

Pour préparer le MIL-88A-Fe par la méthode ultrasonique, 1 mmol de FeCl3·6H2O (0,27 g) a été dissous dans 10 mL d'un mélange de DMF et de solution éthanolique préalablement préparé avec un rapport volumique de 4,5:1 tout en maintenant un rapport molaire constant (NaOH : Fe = 0,8:1). Dans un rapport équimolaire de FeCl3·6H2O, de l'acide fumarique (1 mmol, 0,116 g) a été dissous dans 5 mL de DMF. Ensuite, les deux solutions ont été mélangées et soniquées pendant une durée de 10 min avec une sonde utilisant 20 W et 10 kHz en mode onde continue. Ensuite, les tiges de MIL-88A-Fe telles que synthétisées ont été centrifugées et lavées plusieurs fois avec du DMF et de l'éthanol, puis séchées sous vide à 85 ° C pendant la nuit141.

Comme le montre le schéma 1, la procédure de synthèse du composite DSS/MIL-88(A)-Fe s'est déroulée par traitement hydrothermique. Tout d'abord, une certaine quantité de poudre de PMO à pont éthane à double enveloppe (10% en poids) a été dispersée dans 20 ml d'eau ultra pure dans un sonicateur à bain à température ambiante pendant 1 h. Ensuite, 1 mmol de FeCl3·6H2O (0,27 g) et 1 mmol d'acide fumarique (0,116 g) ont été dissous dans un mélange de DMF et de la solution éthanolique préalablement préparée avec une proportion en volume de 4,5:1 obtenant un rapport NaOH sur Fe de 0,8:1 dans le milieu réactionnel. Ensuite, une solution de PMO à pont éthane à double enveloppe a été progressivement versée dans la solution ci-dessus et soniquée pendant 15 minutes dans les mêmes conditions. Ensuite, le mélange a été transféré dans un autoclave de 100 ml, scellé et chauffé à 65 ° C pendant 12 h. Le composite DSS/MIL-88A-Fe a été obtenu par centrifugation et lavé plusieurs fois à l'éthanol puis séché sous vide à 85°C pendant 12 h.

Préparation du composite nanosphères organosiliciées mésoporeuses périodiques à double enveloppe/MIL-88A-Fe.

Diverses concentrations initiales de solution de Pb2+ (10, 20, 40, 60, 80 et 100 mg/L) ont été préparées en dissolvant le sel de Pb(OAc)2 en déionisé. Par la suite, un composite DSS/MIL-88(A)-Fe (15 mg) a été ajouté dans une solution de Pb2+ (50 ml) pour adsorber le Pb (II) à pH 6. La suspension a été agitée pendant le test (5 à 150 min) et la température a été contrôlée par un bain-marie thermostaté (25 ± 2 °C). Les données cinétiques d'adsorption ont été obtenues en prélevant 5 mL de suspension à différentes périodes au cours de l'avancement de l'expérience. Le composite adsorbant solide a été séparé de la solution par filtration.

La capacité d'adsorption (\({q}_{e}\), mg g−1) de Pb2+ par le composite adsorbant solide à l'équilibre ainsi que l'efficacité d'élimination (%) (R) de Pb2+ ont été calculées par la formule suivante : où C0 (mg/L) est la concentration initiale de Pb (II), et Ce (mg/L) est la concentration d'équilibre dans la phase liquide. V est le volume de solution (mL) et m est la quantité d'adsorbant (mg).

La préparation du composite DSS/MIL-88(A)-Fe est démontrée dans le schéma 1. Au départ, des nanosphères de silice mésoporeuses périodiques à double enveloppe monodispersées ont été obtenues via un procédé de polymérisation sol-gel140. Des nanosphères de SiO2 à deux couches ont été obtenues via une méthode sol-gel dirigée par un tensioactif au bromure de cétyltriméthylammonium (CTAB) par un mélange de précurseurs de silane comprenant de l'orthosilicate de tétraéthyle (TEOS) et du 1,2-bis(triéthoxysilyl)éthane (BTSE) dans une solution eau-éthanol. Les nanosphères de SiO2 à double coque (DSS) sont obtenues en ajoutant un mélange de TEOS et de BTSE dans la solution de réaction, avec une addition étape par étape à des intervalles de 24 h. Les sphères de DSS successivement développées ont été traitées hydrothermiquement à 120 ° C pendant 5 h pour la transformation de l'état solide en une structure creuse. Des nanosphères de SiO2 à deux couches avec les mésocanaux radiaux ordonnés, ont pu être obtenues après l'extraction des tensioactifs CTAB des coquilles par de l'éthanol acide. La préparation de l'adsorbant composite DSS/MIL-88(A)-Fe pour éliminer le Pb2+ de la solution s'est déroulée par traitement hydrothermique. A une certaine quantité de FeCl3·6H2O dans de l'eau ultrapure, de l'acide fumarique a été ajouté sous agitation. Ensuite, la solution de nanosphères de DSS a été progressivement versée dans la solution ci-dessus et agitée avec force pendant 2 h. Ensuite, le mélange a été transféré dans un autoclave pour obtenir le nanocomposite final.

Après la synthèse réussie de nanosphères d'organosilice mésoporeuses périodiques à double enveloppe/composite MIL-88A-Fe, sa structure a été évaluée à l'aide de différentes méthodes spectroscopiques, notamment l'analyse spectroscopique infrarouge à transformée de Fourier (FTIR), la diffraction des rayons X sur poudre (XRD), l'analyse de la surface de Brunauer, Emmett et Teller (BET), la microscopie électronique à transmission (TEM), la microscopie électronique à balayage à émission de champ (FE-SEM), la spectroscopie à rayons X à dispersion d'énergie et le couplage inductif. spectroscopie d'émission optique plasma (ICP-OES).

Les spectres FTIR de (a) nanosphères DSS, (b) MOF MIL-88(A)-Fe et (c) composite DSS/MIL-88(A)-Fe, ont été montrés sur la Fig. 1. Comme il ressort de la Fig. , respectivement. Les spectres FT-IR des nanosphères de DSS ont montré des bandes d'absorbance d'environ 2930 cm−1, qui peuvent être attribuées à la vibration de la liaison C–H dans le groupe –CH2–CH2–, indiquant clairement les structures à pont éthane.

Spectres FTIR de (a) nanosphères DSS, (b) MIL-88(A)-Fe MOF et (c) composite DSS/MIL-88(A)-Fe.

La large bande d'absorption à 3440 cm-1 et la bande distinctive à 1623 cm-1 peuvent être liées aux modes d'étirement et de flexion des groupes hydroxyle attachés à la surface (ν O–H) et des molécules d'eau adsorbées dans les nanosphères de DSS, respectivement140. Dans le spectre FTIR du MOF MIL-88 (A) -Fe (Fig. 1b), la bande correspondant au ν (C = C) pour le ligand fumarate apparaît comme une bande nette dans la région de 1690 cm-1142. De plus, deux bandes influentes à 1607 et 1398 cm−1 peuvent être attribuées aux modes de vibration asymétrique et symétrique du groupe carboxyle de l'acide fumarique, respectivement. Le pic caractéristique à 790 cm−1 peut être associé à la vibration de flexion C–H du lieur organique143. Par ailleurs, la bande d'absorption à 640 cm−1 est attribuée au groupe carbonyle144,145. Dans le cas du composite DSS/MIL-88(A)-Fe, comme on peut l'observer sur la Fig. 1c, la vibration d'étirement caractéristique de O–H (attribuée au SiO2 à double coque) se trouve à 3420 cm−1, qui est couverte par le mode vibrationnel O–H de la teneur en eau (lié à l'adsorption de l'humidité de l'air au MOF. De plus, la structure définie du nanocomposite a été corroborée par l'apparition des bandes d'absorption à 1608 et 1398 cm−1 (attribué à la coordination entre le groupe carboxyle et Fe3+), et des bandes d'absorption à 1054 et 800 cm−1 (associées aux vibrations de la liaison Si – O – Si).Les résultats obtenus ont confirmé que les informations spectrales sont en accord avec les résultats d'analyse XRD décrits ci-après.

Afin de confirmer la structure cristalline de (a) nanosphères DSS, (b) MIL-88(A)-Fe MOF et (c) composite DSS/MIL-88(A)-Fe, la technique de diffraction des rayons X sur poudre (PXRD) a été réalisée et les résultats sont présentés à la Fig. 2. On peut observer (Fig. 2a) que la structure amorphe des nanosphères de SiO2 (DSS) à double enveloppe (I) pic de diffraction à 2θ = 22,5°146. Pour le MOF MIL-88(A)-Fe, les principaux pics distincts sont situés à 2θ = 8,4°, 9,9°, 12,8°, 15,3°, 15,9°, 21,1° et 22,5° liés aux plans cristallins (010), (101), (110), (002), (012), (022) et (103) (Fig. 2 b)141,147. Dans le diagramme XRD du composite DSS/MIL-88(A)-Fe, tous les pics correspondaient bien à ceux de leur MOF MIL-88(A)-Fe pur correspondant. Notamment, le pic de diffraction à 2θ = 8,5° attribué à la facette cristallographique (100) s'est développé plus que celui du MIL-88(A)-Fe pur (Fig. 2c). Le changement pourrait être dû aux nanosphères d'organosilice mésoporeuses périodiques à double coque qui contrôlaient l'orientation cristalline MIL-88 (A) -Fe MOF dans le composite modifié. Les résultats XRD suggèrent que le MOF MIL-88(A)-Fe pur et le composite souhaité ont été synthétisés avec succès.

Modèles XRD de nanosphères DSS (a), MIL-88(A)-Fe MOF (b) et composite DSS/MIL-88(A)-Fe (c).

Il est connu que la surface BET et la structure des pores du nanocomposite tel que synthétisé sont des facteurs importants qui influencent l'activité catalytique. Pour mieux comprendre les propriétés texturales (distributions de tailles de pores et surfaces BET), l'analyse par adsorption-désorption N2 des nanosphères DSS (a), MIL-88 (A) -Fe MOF (b), nanocomposite DSS / MIL-88 (A) -Fe (c) et nanocomposite DSS / MIL-88 (A) -Fe après adsorption de Pb2 + (d) ont été présentées à la Fig. 3. Comme le montre la Fig. 3a, Les nanosphères de DSS présentent un isotherme de type IV typique avec une grande boucle d'hystérésis indiquant la présence d'une structure mésoporeuse avec une surface élevée d'environ 244,87 m2 g-1 et un volume de pores de 0,864 cm3 g-1. Il a été constaté sur la figure 3b que les boucles d'hystérésis de la courbe d'isotherme du MIL-88(A)-Fe MOF peuvent être attribuées à l'isotherme typique de type IV avec la boucle d'hystérésis H3148. De plus, la surface et le volume des pores BET dérivés (obtenus à partir de la théorie de Brunauer–Emmett–Teller (BET)) ont été estimés à 236 m2 g−1 et 0,180 cm3 g−1, respectivement. Comme il ressort des données résumées dans le tableau 1, la surface BET du nanocomposite DSS / MIL-88 (A) -Fe est supérieure à celle du DSS et du MOF purs (Fig. 3c). Le plus grand volume de pores du nanocomposite DSS/MIL-88(A)-Fe par rapport au DSS pur et au MOF offrait une architecture mésoporeuse pour les échantillons composites, offrant une voie appropriée pour le transport de masse (tableau 1). De plus, le volume poreux moyen du nanocomposite DSS/MIL-88(A)-Fe (2,919 nm) est légèrement inférieur à ceux du DSS pur (14,115 nm) et du MOF (3,056 nm), ce qui est probablement dû à l'effet synergique et implique la combinaison réussie de MOF et de PMO. De plus, l'étude de la distribution de la taille des pores de Barrett – Joyner – Halenda (BJH), calculée à l'aide de la branche d'adsorption (présentée à la Fig. 3e), montre clairement trois pics centrés à 8, 19 et 61 nm, correspondant respectivement au mésoporeux de la coque, au vide creux (la distance coque dans la coque) et également au macro poreux du MOF. En comparant le BJH avant et après l'adsorption de Pb2 +, on a pu conclure qu'aucun changement significatif n'a été observé dans la distribution de la taille des pores (Fig. 3e, f).

Analyse d'adsorption-désorption N2 des nanosphères DSS (a), MIL-88(A)-Fe MOF (b), DSS/MIL-88(A)-Fe nanocomposite (c) et DSS/MIL-88(A)-Fe nanocomposite après adsorption Pb2+ (d). Tracés BJH du nanocomposite DSS/MIL-88(A)-Fe (e) et du nanocomposite DSS/MIL-88(A)-Fe après adsorption de Pb2+ (f).

Les études morphologiques du nanocomposite DSS/MIL-88(A)-Fe ont été réalisées en étudiant la microscopie électronique à balayage à émission de champ (FE-SEM) et la microscopie électronique à transmission (TEM). Les résultats obtenus sont présentés à la Fig. 4. Afin de témoigner du nanocomposite DSS/MIL-88(A)-Fe bien synthétisé, nous avons initialement examiné les nanosphères DDS pures et MIL-88(A)-Fe MOF par analyse FE-SEM. Comme on peut l'observer sur la figure 4a, le DDS présente une forme uniformément sphérique, une distribution de taille monodispersée et une surface élevée avec des tailles de particules d'environ 280 nm. De plus, le MOF MIL-88 (A) -Fe original montre des tiges bien cristallisées avec une face hexagonale et une taille moyenne de 1, 2 μm (Fig. 4b). La formation du nanocomposite DSS / MIL-88 (A) -Fe est évidemment confirmée à partir des images FE-SEM (Fig. 4c, d). Comme le révèlent les figures 4c, d, le nanocomposite DSS / MIL-88 (A) -Fe obtenu a conservé la forme originale du DSS parent et du MOF avec une taille moyenne de 280 nm et 1, 1 μm, respectivement. Fait intéressant, la structure nanocomposite montre la formation d'un arrangement régulier de nanosphères DDS, comme indiqué sur la figure 4a, ainsi que la formation d'une structure à bâtonnets hexagonaux avec des dimensions dans la gamme des anciennes morphologies MOF. De plus, pour étudier l'effet de l'adsorption de Pb2+ sur la morphologie, l'image FE-SEM du nanocomposite DSS/MIL-88(A)-Fe après adsorption a été enregistrée et illustrée à la Fig. 4e. En comparant les images FE-SEM du nanocomposite DSS/MIL-88(A)-Fe avant (Fig. 4c,d) et après (Fig. 4e) l'adsorption de Pb2+, on peut conclure que les ions Pb2+ sont adsorbés à la surface du nanocomposite DSS/MIL-88(A)-Fe.

Images MEB de nanosphères DSS (a), MIL-88(A)-Fe MOF (b), nanocomposite DSS/MIL-88(A)-Fe (c,d), après adsorption de Pb2+ (e) et réutilisation du nanocomposite DSS/MIL-88(A)-Fe après 4 cycles d'adsorption-désorption (f).

Pour plus d'informations sur la morphologie du nanocomposite DSS / MIL-88 (A) -Fe synthétisé, les images TEM ont été étudiées et présentées sur les figures 5a à c. Les images TEM du nanocomposite confirment l'existence de zones claires et sombres dans les structures à double coque. De plus, comme il ressort des Fig. 5a, b, les cavités observées à partir des images TEM suggèrent la présence de canaux mésoporeux à la surface des nanosphères de DSS. Il convient de noter que la formation de la structure en bâtonnets hexagonaux du MIL-88 (A) -Fe MOF a été clairement observée sur la figure 5c. En outre, l'épaisseur de la couche externe, de la couche interne et du vide creux (la distance coque à coque) a été estimée à environ 13, environ 20 et environ 33 nm, respectivement. En conséquence, le diamètre extérieur global est d'environ 280 nm pour les nanosphères DSS, ce qui est très proche des données FE-SEM.

Images TEM du DSS (a) et du nanocomposite DSS/MIL-88(A)-Fe (b,c).

L'étude du spectre EDX a confirmé l'existence d'éléments C, O et Fe dans la structure nanocomposite (Fig. 6a). Après adsorption, les signaux Pb2+ ont été détectés dans la surface adsorbante utilisée (Fig. 6b).

EDX du nanocomposite DSS/MIL-88(A)-Fe (a), et après adsorption de Pb2+ (b).

Pour évaluer davantage le nanocomposite DSS / MIL-88 (A) -Fe, une analyse par cartographie EDX a été effectuée et la présence de C, O, Si et Fe avec des distributions uniformes a été approuvée (Fig. 7a). De plus, après adsorption de Pb2+, les distributions élémentaires étaient presque identiques. Ces résultats ont mis en évidence que le Pb2+ s'était fixé avec succès à la surface de l'adsorbant (Fig. 7b).

Cartographie EDX du nanocomposite DSS/MIL-88(A)-Fe (a), et après adsorption de Pb2+ (b).

Dans cette étude, l'élimination du Pb2+ d'une solution aqueuse a été étudiée à l'aide d'un composite de nanosphères d'organosilice mésoporeuses périodiques à double enveloppe/MIL-88A-Fe. Afin de vérifier l'adsorption des ions plomb d'une solution aqueuse, dans un premier temps, aux solutions de 50 mL de Pb2+ à des concentrations variables (10, 20, 40, 60, 80, 100 mg/L), 15 mg de composite DSS/MIL-88A-Fe ont été ajoutés séparément à pH 6. Ensuite, les concentrations initiales de Pb2+ ont été mesurées à un intervalle de 5, 15, 30, 45, 60, 75, 90 et 110 min à température ambiante. Les effets du temps de contact et de la concentration initiale de Pb2+ sur l'adsorption de Pb2+ par le DSS/MIL-88A-Fe ont été étudiés. Il a été constaté à partir de la Fig. 8 que la capacité d'adsorption de Pb2+ avec une concentration massique initiale de 10 à 100 mg/L sur le composite DSS/MIL-88A-Fe atteignait un équilibre d'adsorption en 30 min.

Effet de la concentration initiale de contact de Pb2+ et du temps sur son adsorption.

D'après la Fig. 9, le composite DSS/MIL-88A-Fe a la capacité d'adsorption la plus élevée par rapport au MIL-88A-Fe et au DDS, ce qui est attribué à la surface plus élevée et aux sites actifs plus nombreux pour l'adsorption des ions Pb2+ (solution Pb2+ avec une concentration de 100 mg/L). Il est apparu que la capacité d'adsorption augmentait avec une augmentation de la concentration initiale en Pb2+. Ceci est dû à l'augmentation de la force motrice du gradient de concentration avec l'augmentation de la concentration initiale en Pb2+.

Isothermes d'adsorption Pb2+ pour les composites DSS, MIL-88A-Fe et DSS/MIL-88A-Fe à température ambiante avec une concentration de 100 mg/L de solution Pb2+.

L'effet du dosage de l'adsorbant sur l'efficacité d'élimination du Pb2+ par le composite DSS/MIL-88A-Fe a été étudié. À cette fin, 50 mL de solution de Pb2+ avec une concentration de 40 mg/L et 5 à 35 mg de composite DSS/MIL-88A-Fe ont été ajoutés à température ambiante et agités pendant 30 min. Comme on peut le voir sur la figure 10, avec l'augmentation de la dose d'adsorbant, le pourcentage d'élimination augmente initialement, ce qui pourrait être dû à l'augmentation de la surface totale de l'adsorbant et au nombre de sites d'adsorption de l'adsorbant dans une certaine quantité de solution. Mais au-delà d'une valeur de 20 mg, le pourcentage d'élimination atteint une valeur quasi constante. Ceci peut être dû à un chevauchement des sites d'adsorption et, par conséquent, à l'encombrement des particules d'adsorbant. Une élimination maximale de 86,6 % a été observée à un dosage d'adsorbant de 20 mg/L (à des fins économiques) à pH 6.

Effet du dosage de l'adsorbant sur la capacité d'adsorption et l'efficacité d'élimination du Pb2+.

Il est bien connu que la valeur du pH de la solution est un facteur essentiel affectant les performances d'adsorption du Pb2+. À cette fin, différentes valeurs de pH (3, 4, 5, 6 et 7) affectant les performances d'adsorption du Pb2+ par le DSS/MIL-88A-Fe ont été étudiées (Fig. 11). La capacité d'adsorption du Pb2+ sur le composite dépend de la valeur du pH, qui augmente lentement avec une augmentation du pH jusqu'à pH 6.

Effet du pH sur la capacité d'adsorption du Pb2+.

La surface du composite DSS/MIL-88A-Fe est protonée dans les solutions acides (pH 3, 4 et 5), qui contiennent une charge positive provoquant une répulsion électrostatique entre DSS/MIL-88A-Fe et Pb2+. Ce phénomène a démontré qu'une grande quantité d'ions H+ entrent en compétition avec les ions Pb2+ pour les sites d'adsorption du composite en milieu acide149. Ainsi, la capacité d'adsorption du Pb2+ par le composite adsorbant DSS/MIL-88A-Fe a été réduite. Lorsque le pH dépasse 6, les ions Pb2+ forment rapidement de l'hydroxyde de Pb2+ (précipitation) avec OH−150. Par conséquent, le pH optimal de 6 a été sélectionné pour les expériences d'adsorption ultérieures.

Pour obtenir des informations sur le mécanisme du processus d'adsorption, les modèles isothermes d'adsorption sont importants pour la conception du système d'adsorption. La capacité d'adsorption du Pb2+ par le composite DSS/MIL-88A-Fe a été évaluée à l'aide du modèle d'adsorption isotherme Langmuir (3), Freundlich (4) et Temkin (5) pour trouver l'interaction entre le composite DSS/MIL-88A-Fe et le Pb2+. Les équations correspondantes des modèles d'adsorption isotherme sont les suivantes ;

où \({q}_{e}\)(mg/g) est la capacité d'adsorption à l'équilibre du Pb2+ en solution, \({q}_{L}\)(mg g−1) représente la capacité maximale d'adsorption, KL (L mg−1) est la constante de Langmuir attribuée à l'affinité des sites de liaison entre l'adsorbant et la substance cible. KF ((mg g−1)/(mg g−1)1/n) et n ((mg(1−(1/n)) L(1/n) g−1) sont des constantes de Freundlich représentant respectivement la capacité d'adsorption et l'intensité d'adsorption. R est la constante des gaz (8,314 J/mol⋅K), T est la température (K).

Trois modèles de données expérimentales de processus d'adsorption ont été appliqués pour expliquer le mécanisme d'adsorption du Pb2+ entre les phases liquide et adsorbante. Les résultats d'ajustement de l'adsorption de Pb2+ sont présentés à la Fig. 12. Les paramètres des modèles sont répertoriés dans le Tableau 2.

Graphique linéaire pour (a) Langmuir, (b) Freundlich et (c) les modèles isothermes d'adsorption de Temkin.

Le modèle de Langmuir est normalement associé aux caractéristiques d'adsorption monocouche et au niveau d'énergie d'un système homogène, qui n'a pas d'interaction suivante entre les espèces adsorbées151. Le modèle de Freundlich est généralement un modèle empirique lié aux systèmes hétérogènes et appliqué à l'adsorption multicouche de l'adsorbant152.

Le modèle de Temkin est communément décrit par une distribution uniforme des énergies de liaison pour expliquer les interactions adsorbate-adsorbant sur les sites d'adsorption153.

Le modèle d'adsorption isotherme le plus favorable a été fourni par le modèle de Freundlich, car il a donné une valeur R2 plus élevée contrairement à la valeur du coefficient de corrélation entre les modèles Langmuir et Temkin. Le comportement d'adsorption du Pb2+ par le composite DSS/MIL-88A-Fe s'est produit principalement sur des pores ou des surfaces hétérogènes en tant que principaux sites d'adsorption, et une adsorption multicouche pourrait exister.

\(\frac{1}{\mathrm{n}}\) est une constante reflétant l'intensité d'adsorption de Pb2+ par l'adsorbant ; si la valeur de \(\frac{1}{\mathrm{n}}\) se situe entre 0,1 et 1,0, le processus d'adsorption est favorable154.

La température est l'un des facteurs essentiels qui influencent la capacité d'adsorption du composite sur l'absorption du Pb2+. L'effet de la température sur l'adsorption de Pb2+ sur le composite DSS/MIL-88A-Fe a été étudié à trois températures à 298, 308 et 318 K. Évidemment, en augmentant la température, la capacité d'adsorption de l'adsorbant sur l'absorption de Pb2+ a augmenté. Cela a montré que le processus d'adsorption était endothermique.

Pour approfondir les caractéristiques thermodynamiques, les paramètres thermodynamiques tels que le changement d'énergie libre de Gibb (ΔG°, kJ/mol), le changement d'enthalpie (ΔH°, kJ/mol) et le changement d'entropie (ΔS°, J/(mol·K)) ont été calculés à l'aide des équations suivantes :

où R est la constante universelle des gaz (8,314 J/mol K) ; T est la température Kelvin (K); Kc représente la constante d'équilibre thermodynamique.

Les valeurs ΔH° et ΔS° ont été acquises à partir des pentes et des intersections de la courbe de Van't Hoff. Les résultats sont présentés sur la figure 13 et les paramètres thermodynamiques sont fournis dans le tableau 3.

Équation de Van Der Hoff. Conditions expérimentales : [Pb2+] = 80 mg L-1, pH 6,0, dose d'adsorbant = 15 mg, volume de solution = 50 mL ; temps = 30 mn.

Les valeurs négatives de ΔG° indiquent que l'adsorption de Pb2+ sur le composite DSS/MIL-88A-Fe est spontanée. De plus, avec la température élevée, la valeur absolue de ΔG° a augmenté, révélant qu'une température élevée peut favoriser le processus d'adsorption.

Les valeurs positives de ΔH° suggèrent que le processus d'adsorption était de nature endothermique, tandis que la valeur positive du changement d'entropie (ΔS°) révèle l'augmentation du caractère aléatoire à l'interface solide/solution lors de l'adsorption de Pb2+. Par conséquent, l'adsorption était un processus endothermique et spontané.

La cinétique d'adsorption du Pb2+ sur le composite DSS/MIL-88A-Fe en utilisant 80 mg L-1 de solution de Pb2+ de pH 6 à température ambiante a également été étudiée. Comme le montre la figure 8, le processus d'adsorption rapide de Pb2+ sur le composite DSS/MIL-88A-Fe au cours des 5 premières minutes peut être dû à la présence de suffisamment de sites d'adsorption actifs disponibles à la surface de l'adsorbant. L'adsorption a presque atteint l'équilibre en 30 min.

Pour étudier la cinétique d'adsorption et interpréter avec précision le comportement d'adsorption de l'adsorption de Pb2+ sur le composite DSS/MIL-88A-Fe, quatre types de modèles cinétiques, dont le pseudo-premier ordre (9), le pseudo-second ordre (10), le modèle d'Elovich (11) et la diffusion de particules (12) sont exprimés comme suit155,156 ;

où \({q}_{e}\) et \({q}_{t}\) sont la capacité d'adsorption à l'équilibre et au temps (mg g−1), K1 (min−1) et K2 [g (mg min)−1] sont la constante de vitesse d'adsorption de la cinétique de pseudo-premier ordre et de pseudo-second ordre, respectivement. Ki (mg/g \({\mathrm{min}}^{0.5})\) et a sont la constante de vitesse d'adsorption de la diffusion intra-particule et les constantes de diffusion intra-particule qui reflètent l'effet de la couche limite, respectivement. \(\alpha\)[mg (g min)−1] et \(\beta\)(g mg−1) illustrent respectivement les constantes initiales constantes d'adsorption et de désorption157,158,159.

Le processus d'adsorption comporte généralement différentes étapes et parmi lesquelles l'étape la plus lente contrôle la vitesse du processus d'adsorption.

Les données expérimentales ont été ajustées en utilisant les quatre modèles cinétiques d'adsorption ci-dessus. Selon les résultats d'ajustement des Fig. 14a à d et du tableau 4, il est évident que la valeur R2 du modèle dynamique de pseudo-second ordre est supérieure à celle des trois autres modèles (le coefficient de corrélation R2 du modèle dynamique de pseudo-second ordre est égal à 0,998). Ce résultat indique que la vitesse d'adsorption à la surface de l'adsorbant est l'étape déterminante de la vitesse et que la surface de l'adsorbant correspond à un système hétérogène.

Graphiques du modèle cinétique de pseudo-premier ordre pour l'adsorption de Pb2+ (a), du modèle cinétique de pseudo-second ordre pour l'adsorption de Pb2+ (b), du modèle cinétique d'Elovich pour l'adsorption de Pb2+ (c) et du modèle cinétique de diffusion intra-particule pour l'adsorption de Pb2+ (d). Conditions : T = 398 K, adsorbant = 15 mg/L, métal = 80 mg/L, pH 6 et temps de contact = 90 min.

Selon l'analyse et la caractérisation ci-dessus, un mécanisme possible d'élimination du Pb2+ est suggéré. Pour mieux comprendre le processus d'adsorption du Pb2+ et l'interaction composite-métal lourd, le potentiel zêta du DSS et du MIL-88(A)-Fe a été mesuré à pH 6. Sur la base des résultats obtenus, la charge de surface du DDS était négative (- 40 mV), ce qui indique que l'attraction électrostatique s'améliorait pour plus d'adsorption de Pb2+. Ainsi, le mécanisme d'adsorption entre DSS-métaux lourds est dû à l'attraction électrostatique de charges différentes à pH 6.

D'autre part, le DSS a fourni une surface spécifique élevée et une microstructure de canal mésoporeux dans laquelle de nombreux groupes fonctionnels hydroxyle ont été exposés à la surface des matériaux DSS en tant que sites actifs pour l'adsorption des ions de métaux lourds. L'adsorption s'est produite principalement par des interactions électrostatiques entre le groupe hydroxyle de surface du DSS et les ions de métaux lourds.

De plus, le mécanisme d'adsorption de Pb2+ dans la solution via MIL-88(A)-Fe pourrait facilement se produire par des protons d'échange d'ions à la surface de l'adsorbant avec Pb2+ (Cette observation a été confirmée par comparaison avant et après l'adsorption de Pb2+ par analyse FTIR et SEM).

On pourrait comprendre que le mécanisme d'adsorption de Pb2+ impliquait un échange d'ions compétitif avec MIL-88(A)-Fe et des interactions électrostatiques avec le DSS du composite. En outre, le mécanisme d'adsorption de Pb2 + pourrait se produire à partir de la liaison à des sites métalliques ouverts sur le MOF du composite (un mécanisme de remplissage des pores) ou en interagissant avec des sites actifs à la surface de DSS contenant des groupes fonctionnels hydroxyle.

Le MIL-88(A)-Fe a montré une charge de surface positive (+ 30 mV). On en conclut donc, de ce point de vue, que l'interaction entre les nanoparticules de DDS et le MIL-88(A)-Fe se fait par attraction électrostatique pour former un matériau composite noté DSS/MIL-88(A)-Fe.

La recyclabilité de l'adsorbant est un indice important, tant sur le plan économique qu'environnemental. Afin d'évaluer la capacité de recyclage du composite DSS/MIL-88(A)-Fe, l'adsorbant a été placé dans une solution de HCl à une concentration de 0,05 M et agité pendant 2 h, suivi d'une filtration et d'un lavage à l'acide nitrique 3 fois. Ensuite, le composite a été nettoyé plusieurs fois avec de l'eau déminéralisée et activé à 85 °C pendant 10 h pour adsorber à nouveau le Pb2+ dans une solution de 40 mg L-1. L'effet des temps de cycle du composite DSS/MIL-88(A)-Fe sur la capacité d'adsorption est révélé sur la Fig. 15. La capacité d'adsorption du Pb2+ par le composite DSS/MIL-88(A)-Fe diminue légèrement après 4 périodes de régénération pour réutiliser l'adsorbant (de 77,8 % au premier cycle à 70,3 % au quatrième cycle). La diminution de la capacité d'adsorption lors d'utilisations répétées pourrait être causée par la perte de masse de l'adsorbant composite dans les traitements acides. Les résultats démontrent une bonne capacité de recyclage dans le procédé d'adsorption cyclique pour l'adsorption de Pb2+.

Performances cycliques du composite DSS/MIL-88(A)-Fe pour l'adsorption de Pb2+.

Afin d'étudier plus avant le mécanisme d'adsorption et la capacité de recyclage du composite DSS/MIL-88(A)-Fe dans le processus d'adsorption cyclique pour l'adsorption de Pb2+, les spectres FT-IR du composite DSS/MIL-88(A)-Fe avant (Fig. 16a), après l'adsorption de Pb2+ (Fig. 16b), ainsi que l'adsorbant réutilisé après quatre cycles catalytiques (Fig. 16c) ont été analysés.

Spectres FTIR du composite DSS/MIL-88(A)-Fe frais (a), après adsorption de pb2+ (b) et du composite DSS/MIL-88(A)-Fe réutilisé (c).

Comme on le voit sur la Fig. 16b, les pics caractéristiques à 3420 et 1054 cm−1 attribués aux vibrations du DSS, se sont décalés à 3407 et 1043 cm−1 et l'intensité des pics s'est affaiblie après l'adsorption de Pb2+. De plus, les pics significatifs à 1608 et 1398 cm-1 représentaient la coordination entre le groupe carboxyle et Fe3+, étaient décalés vers le rouge à 1568 et 1390 cm-1 et considérablement affaiblis (informations supplémentaires).

En outre, à partir du spectre FT-IR de l'adsorbant réutilisé après quatre cycles catalytiques, on peut conclure que toutes les bandes d'absorption caractéristiques telles que les formes, les positions et les fréquences correspondent aux spectres FT-IR du catalyseur frais (Fig. 16c).

Selon les données présentées sur la figure 4f, l'image FE-SEM réutilisée du composite DSS / MIL-88 (A) -Fe affirme que peu de changements dans la taille ou la forme et la morphologie des particules ont été observés après quatre cycles catalytiques.

Une comparaison de la capacité d'adsorption et du temps d'équilibre d'adsorption pour le Pb2+ par le nanocomposite DSS/MIL-88(A)-Fe avec différents adsorbants est répertoriée dans le tableau 5. Évidemment, dans les travaux rapportés précédemment, malgré le court temps d'équilibre d'adsorption du Pb2+, les adsorbants ont démontré une faible capacité d'adsorption par rapport à ce travail (tableau 5, entrées 1 à 6). De plus, le biochar modifié a montré un temps d'adsorption long et une capacité d'adsorption relativement faible (tableau 5, entrée 7). Dans cette étude, le nanocomposite DSS/MIL-88(A)-Fe en tant qu'adsorbant efficace de Pb2+ à partir d'une solution aqueuse a des performances d'adsorption élevées ainsi qu'un temps d'adsorption court.

En résumé, nous avons synthétisé un nanocomposite d'organosilice mésoporeux périodique à double coque/MIL-88(A)-Fe de manière conventionnelle et caractérisé de manière exhaustive par diverses techniques, y compris FTIR, XRD, BET, TEM, FE-SEM, EDX et analyse de cartographie EDX. Grâce à la structure unique et aux propriétés remarquables du composite DSS/MIL-88A-Fe (telles qu'une taille moyenne de 280 nm et 1,1 μm de long attribuées respectivement au DSS et au MOF, une structure microporeuse et une surface spécifique relativement importante (312,87 m2/g), résultant de la coexistence du PMO et du MOF, le composite décrit ci-dessus a montré d'excellentes performances dans la séparation du Pb2+ de l'eau avec une capacité d'adsorption maximale de 230 mg/g avec un taux d'adsorption efficace d'environ 90 min. Plus important encore, l'un des principaux avantages de ce composite inédit est sa stabilité au cyclage. À cette fin, la réutilisabilité du DSS/MIL-88(A)-Fe a été étudiée, et les résultats obtenus ont démontré que cet adsorbant était conservé après 4 fois la régénération, ce qui illustrait ses performances favorables dans l'élimination des polluants métalliques au plomb.

Les ensembles de données utilisés et/ou analysés au cours de la présente étude sont disponibles auprès de l'auteur correspondant sur demande raisonnable.

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Sara SE Ghodsinia a été partiellement financée par une bourse de l'Université Ferdowsi de Mashhad (n° FUM-54707).

Département de chimie, Faculté des sciences, Université Ferdowsi de Mashhad, Mashhad, 9177948974, Iran

Sara SE Ghodsinia, Hossein Eshghi & Arezou Mohammadinezhad

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SSEG : a écrit le texte principal du manuscrit et préparé tous les résultats. HE : l'auteur correspondant et responsable de cette étude. AM : a effectué le contrôle des données. Tous les auteurs ont examiné le manuscrit.

Correspondance à Hossein Eshghi.

Les auteurs ne déclarent aucun intérêt concurrent.

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Réimpressions et autorisations

Ghodsinia, SSE, Eshghi, H. & Mohammadinezhad, A. Synthèse de nanosphères d'organosilice mésoporeuses périodiques à double coque/composite MIL-88A-Fe et ses performances élevées pour l'élimination du Pb2+ dans l'eau. Sci Rep 13, 8092 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-35149-w

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Reçu : 16 décembre 2022

Accepté : 13 mai 2023

Publié: 19 mai 2023

DOI : https://doi.org/10.1038/s41598-023-35149-w

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